Vers la compréhension de la composition géochimique du Callovo-Oxfordien : Approches de modélisation chimique et de mesures in situ (exemples de Mol et du Mont Terri).
Résumé
La définition des concepts de stockage à long terme des déchets radioactifs de haute activité a focalisé l'attention des chercheurs en sciences de la terre sur le milieu encore mal connu que constitue les argilites, ou d'une façon plus générale les sédiments argileux enfouis profondément. Dans un contexte où l'on cherche à empêcher toute migration des radioéléments vers la biosphère, ces roches sont très intéressantes car extrêmement peu perméables. La connaissance de la chimie de la formation hôte du stockage est primordiale. En effet, en définissant " l'enveloppe chimique " du stockage, on va pouvoir appréhender la durabilité à long terme des matériaux constituant les différentes barrières isolant les radioéléments du champ lointain du stockage. Il sera également possible de modéliser les processus qui vont affecter la migration des radioéléments dans ce champ lointain. Or, la définition de la chimie du système eau/minéraux des argilites est problématique pour trois raisons. Premièrement, ces roches sont pratiquement dépourvues d'eau libre, ce qui empêche la collecte d'eau interstitielle au moyen des méthodes traditionnelles. Suivant les techniques d'extraction utilisées, différents types d'eaux (eau libre, eau liée) et de compositions chimiques peuvent être obtenus. Deuxièmement, la collecte et les mesures sur site de ces eaux nécessitent des précautions particulières pour éviter des modifications liées aux échanges gazeux. Troisièmement, ces roches ont pour constituant principal des minéraux argileux. Or, ce type d'aluminosilicates pose une série de problèmes majeurs aux thermodynamiciens. En effet, la définition de la solubilité de ces phases minérales est une question encore largement en débat (Gaucher, 1998). Pour contribuer à résoudre cette problématique, l'objectif de cette étude est de définir une stratégie de recherche permettant de modéliser les principaux mécanismes d'acquisition et de régulation de la chimie des eaux des argilites à partir de quelques paramètres clés. Pour cela, dans une première partie, en nous basant sur l'expérience acquise par le BRGM dans les travaux menés dans les laboratoires souterrains de Mol (Belgique) et du Mont Terri (Suisse), nous définirons les paramètres nécessaires à la reconstitution de la chimie des eaux interstitielles des argilites à partir d'une carotte de roche. Dans une deuxième partie, nous présenterons les modèles nous paraissant les plus complets et les plus robustes, qui ont été utilisés avec succès dans les cas de Mol et du Mont Terri. La stratégie de recherche mise en place pourra être appliquée aux fluides interstitiels, présents en très faible quantité (4 à 8%) dans la couche d'argilites du Callovo-Oxfordien, choisie par l'ANDRA pour l'implantation du laboratoire de recherche souterrain. Les fluides extraits par pressage (ou " squeezing ") sont chloruro-sulfatés sodiques avec des pH proches de la neutralité et des salinités variant de 2,7 à 7,3 g/l. Actuellement, les mécanismes d'acquisition et de régulation de leur composition chimique sont mal connus et leur étude doit donc être approfondie. Leurs salinités sont comprises entre celles des eaux interstitielles de Mol (eaux douces) et celles du Mont Terri (eaux de mer diluées environ deux à trois fois).